我校在铀的催化还原分离领域开辟全新途径

时间:2022-04-28作者:喻开富浏览次数:2799设置

从含铀复杂水溶液体系中有效富集分离铀,既可以提取铀资源,也可以减少核污染,保障核能的可持续发展。通过光催化的方式将可溶六价铀(U(VI))还原为难溶四价铀(U(IV))是一种新型、绿色、简单的铀富集分离方法。在理想的光催化还原U(VI)过程中,半导体催化剂在光照下产生电子空穴对,电子和空穴分别迁移到催化剂表面还原U(VI)和氧化水分子。然而,大多数报道的半导体催化剂受制于电子空穴对的低分离效率,需要加入空穴牺牲剂(通常是甲醇)来捕获空穴,从而使剩余的电子有效还原U(VI)。空穴牺牲剂的加入不仅增加了光催化还原U(VI)的成本,而且还造成了二次化学污染,不利于进一步工程化。

近日,西南科技大学竹文坤教授和何嵘研究员团队在国际顶级期刊《Advanced Functional MaterialsJCR一区,Nature Index期刊,影响因子:18.808)上发题为“Semiconducting Metal-organic Frameworks Decorated with Spatially Separated Dual Cocatalysts for Efficient Uranium(VI) Photoreduction”的研究论文。该研究通过在UiO-66 MOF内部原位包封MnOx纳米颗粒并与Ti3C2Tx MXene纳米片在外部耦合,得到了MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx用于高效光催化还原铀。其中,MnOx纳米颗粒作为氧化助催化剂有利于捕获空穴,而Ti3C2Tx MXene纳米片作为还原助催化剂有利于收集电子。因此,在MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx中,光生空穴向内流入到MnOx纳米颗粒上氧化水分子,而光生电子向外流出到Ti3C2Tx MXene纳米片上还原U(VI)U(VI)溶液中反应60 min后,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx对U(VI)的去除率达到98.4%,光反应速率常数为0.0948 min-1。在铀浓度为8 mg/L的加标海水中,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx对铀的富集率也能在120 min内达到90%以上具有从海水中提取铀的潜力。并且,在多种阳离子共存、有机物共存、氟离子共存的情况下,MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx仍表现出对U(VI)的高效还原分离能力。该研究不仅为光催化还原U(VI)提供了一种有效的催化剂,而且为空间分离的双助催化剂修饰半导体开辟了一条新的途径。


图(a) MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx的SEM图像;(b-c) MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx在铀溶液和加标海水中光催化还原U(VI)的性能;(d-e) MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx富集铀后的XPS和XRD图;(f) MnOx/UiO-66/Ti3C2Tx光催化还原U(VI)的机理图。

西南科技大学喻开富助教为该论文第一作者,竹文坤教授和何嵘研究员为通讯作者,西南科技大学为唯一完成单位。该项研究得到了国家自然科学基金、四川省科技计划项目、环境友好能源材料国家重点实验室PI项目、西南科技大学博士研究基金等基金的资助。

研究团队长期从事铀的光电催化还原分离工作,针对传统催化剂电子空穴分离率低和与U(VI)结合能力弱导致对U(VI)催化还原分离难的问题,通过对催化剂能带结构的调控和U(VI)选择性捕获位点的调控,实现了对天然海水、铀矿山废水、含铀有机废液、含氟含铀废水等复杂体系中U(VI)的高效富集分离,近三年在Appl. Catal. B Environ.Nano Res.Chem. Eng. J.等TOP期刊上发表“三类高质量论文”15篇,其中IF>10的期刊论文11篇,国产领军期刊论文2篇,入选ESI全球前1%高被引论文1篇,入选ESI全球前3%高被引论文4篇。该项研究在前期基础上,深度关注氧化端的构筑,为无牺牲剂的光催化还原U(VI)催化剂的构筑提供了一种新的策略

据悉,该研究结果已被“研之成理”“今日论文”“科匠文化”“化学与材料科学”“MOF水处理材料”等相关领域权威微信公众号在线报道,报道链接:

研之成理:https://mp.weixin.qq.com/s/dQP9kBY4qWsnR8e8eJ-yRw

今日论文:https://mp.weixin.qq.com/s/oVWqo9cERER1s54prg9tPQ

科匠文化:https://mp.weixin.qq.com/s/dFC3ck-kP1Dx2HxTboq2nQ

化学与材料科学:https://mp.weixin.qq.com/s/PPZhHcBDPQoS5ldPb7eCkAMOF

水处理材料:https://mp.weixin.qq.com/s/pHmA20s_npPz1loArMsrvQ

(刘芳池 编辑)(国防科技学院 供稿)


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